Ngày 30-5-1851 Tolstoi theo người anh Nikolay đi Caucase, ông này là sĩ quan Hoàng gia hiện đóng tại Caucase. Thời gian hai năm ở đây, ông săn bắn hươu, sói, trĩ... tại một làng Cossack (tiếng Pháp gọi Cosaque). Sau ngày sinh nhật thứ 23, Tolstoi viết thư cho cô Tatyana “cô khuyên cháu viết truyện, cháu cố gắng đi vào văn chương”. Tolstoi bị bệnh, trong lúc dưỡng bệnh bắt đầu viết Tuổi Thơ (Childhood), Tháng bẩy năm 1852 báo Thời Hiện Đại (Contemporary) một tờ văn học hàng đầu nhận đăng, chủ báo Nekrasov sửa chữa rồi lấy tên Truyện Thời Thơ Ấu (A History of My Childhood). Tác phẩm đầu tay được nhiều người khen trong đó có các cây viết nổi tiếng như Ivan Turgenev, Dostoevsky. Năm 1852 Tolstoi đậu trắc nghiệm quân sự, trở thành sĩ quan pháo binh. Trong chiến tranh ở Crimée năm 1853-1856, ông được chuyển sang Sevastopol, chiến đấu anh dũng trong đồn Baston thứ tư, mùa xuân năm 1855 cuộc bao vây rất nghiêm ngặt.
Kế đó năm 1853 ông tiếp tục gửi truyện Cuộc Tấn Công (The Raid) sau đó sáng tác thêm nhiều đoản thiên. Tháng 3-1854 Tolstoi được cử tới Bucharest, tháng 10 thành phố bị pháo kích cho tới tháng 9 năm sau phải rút đi. Tolstoi đã ghi lại trận chiến trong cuốn Sevastopolxuất bản năm 1855, trong trận này liên minh Áo, Thổ Nhĩ Kỳ chống lại Nga, tháng 9 năm sau Nga rút, hai tháng sau Tolstoi giải ngũ. Mặc dù bị kiểm duyệt nhưng nó cho ta thấy truyện chiến tranh hiện thực, diễn tả sự hèn nhát, ham danh, những bi kịch vô nghĩa của cuộc chiến. Tolstoi ca ngợi tính giản dị, gan dạ của người lính Nga. Vua Alexandre Đệ Nhị rất xúc động và cho bảo vệ cuộc đời người văn sĩ trẻ. Cuối năm 1855 Tolstoi giải ngũ trở về Petersburg.
Lên kinh thành Tolstoi ở với Ivan Turgenev, ông này rất quí bạn, tại đây ông trở thành người hùng văn chương và được văn giới đón nhận nồng nhiệt. Tới đầu năm 1856 ông viết xong truyện Two Hussars (Hai Người Khinh Kỵ Binh). Tháng chín ông ra tập Army Tales (Truyện Kể Về Quân Ngũ) sau cho in thành sách, kế đó viết Youth (Tuổi Trẻ) để Hoàn thành Childhood, Boyhood (Tuổi thơ và Thời Niên Thiếu). Năm 1856 Tolstoi xúc động được tin anh Dmitry chết vì lao phổi ngày 21-1, mới đây khi viếng anh, thấy ông gầy gò buồn rầu Tolstoi rất xúc động.Tháng năm Tolstoi trở lại Yasnaya Polyana, quyết định lấy vợ, bắt đầu tán tỉnh Valerya nhưng nàng không có cảm tình với ông khi lên giọng dạy đời.
Năm 1857 Tolstoi đi du lịch các nước Âu châu Pháp, Thụy Sĩ, Đức, Hòa Lan... Tại Paris khi chứng kiến cảnh hành hình tội phạm bằng máy chém, ông ghê sợ rồi bỏ đi. Đến mùa hè Tolstoi về lại trang trại tiếp tục viết và đi thăm bạn bè, bà con, lúc này đã ba mươi tuổi ông cảmthấy buồn và muốn có một gia đình. Tolstoi sáng tác hai truyện Cái Chết Ivan Ilyich, Hạnh Phúc Gia Đình nhưng không được độc giả tán thưởng mấy mặc dù sau này được Tây phương ca ngợi nhất là Cái Chết Ivan Ilyich được coi như một kiệt tác trên văn đàn thế giới. Dân trí nước Nga thế kỷ 19 còn quá thấp kém, tính ra chỉ có một phần trăm trong dân số sáu mươi triệu là trí thức.
Năm 1860 Tolstoi lại đi du lịch Âu châu, ông gặp người anh ruột Nikolai bị ho lao, Tolstoi đưa anh về miền Nam nước Pháp theo lời khuyên của bác sĩ, tháng 11 ông anh chết, người mà Tolstoi yêu thương nhất không còn nữa, Nikolai có tài làm văn chương. Năm 1861 Tolstoi trởvề Nga sau khi đi quan sát nền giáo dục tại Âu châu, ông chỉ trích nên giáo dục qui ước, sự thực giáo dục phải đào tạo con người độc lập, tự giác, tự tin... Theo Tolstoi hệ thống giáo dục hăm dọa, trừng phạt học sinh là một sự sai lầm lớn lao khiến học sinh trở nên thụ động, bất mãn chống đối, cơ bản của giáo dục phải là để phát huy con người.
Từ năm 1858 tới 1860 Tolstoi có vẻ như từ bổ văn chương nhưng đây chỉ là một giai đoạn tạm nghỉ trong chuỗi ngày sáng tác vô tận của ông, mùa thu năm 1862 Tolstoi viết tiểu thuyết ngắn short novel (người Pháp gọi là nouvelles) những truyện vừa vừa, dài hơn truyện ngắn nhưng ngắn hơn tiểu thuyết. Cuốn The Cossacks (Pháp Les Cosaques) để trả nợ nần vì thua bạc, sau đó Tolstoi viết Polikusha. Năm 1862 khi ấy ông đã ba mươi bốn tuổi, Sonya người bạn đời của ông sau này mới mười tám tuổi. Bà mẹ Sonya chỉ hơn Tolstoi hai tuổi, bà biết Tolstoi từ nhỏ, cả hai mẹ con cảm phục tài văn chương của nhà nghệ sĩ. Sonya sống với cha mẹ và hai chị ở một trang trại gần đấy. Ông mê mệt Sonya, đau khổ mấy tuân lễ mới hỏi lấy được cô gái, mới đầu Tolstoi sợ mình già không đẹp trai, cuộc sống ở Yasnaya Polyana buồn tẻ không như ở kinh thành Mạc Tư Khoa.
Thế rồi Berg Sonya và gia đình nhận lời cầu hôn, mộng ước gia đình hạnh phúc của Tolstoi nay đã thành sự thật, Sonya tin tưởng Tolstoi, nhà quí tộc giầu có sẽ thành một nhà văn lớn. Họ tổ chức đám cưới ngày 23-9-1862 tại Mạc Tư Khoa sau đó dọn về ở trang trại Yasnaya Polyana, họ thề thốt sống chân thực với nhau. Tolstoi bèn đưa hồi ký viết về quá khứ của chàng cho vợ xem. Sonya đọc xong được biết hồi xưa ông đã lấy cô Aksinya, người yêu hiện còn ở trong trang trại khiến bà ghen tức dữ dội và có nhiều ý nghĩ không tốt về Tolstoi. Cuộc hôn nhân mới đầu hạnh phúc vui vẻ nhưng cũng có nhiều cãi cọ.
Chiều chiều họ chơi nhạc, Sonya chép bản thảo cho chồng phụ giúp ông trong sáng tác. Ngày 28-6-1863 Sonya sinh đứa đầu lòng Sergey (Sergius) con trai. Tolstoi mua một đàn cừu, đặt lò cất rượu, trồng cây ăn quả, nuôi ong: Năm ấy 1863 Tolstoi viết và xuất bản The Cossacks (Pháp: Les Cosaques), bắt đầu viết Chiến Tranh Và Hòa Bình. Ngày 4-10-1864 sinh đứa thứ hai Tanya (Tatiana), con gái. Ngày 22-5-1866, sinh đứa thứ ba Ilya, con trai. Thập niên 1860 và 1870 Tolstoi viết hai cuốn tiểu thuyết tuyệt diệu Chiến Tranh Và Hòa Bình, Anna Karenina, Sonya phụ giúp chồng chép lại bản thảo, hai tác phẩm vĩ đại này đã đưa ông lên tột đỉnh danh vọng trở thành không những một nhà văn hào lớn của nước Nga mà còn của cả thế giới nữa. Để viết Chiến Tranh Và Hòa Bình Tolstoi dựa vào gia phả, hồi ký của những người khác, của các nhân chứng, những sử liệu của chính phủ, tài liệu các loại. Gia đình vợ ông ở Mạc Tư Khoa đã cung cấp cho ông nhiều dữ kiện tài liệu. Trong truyện, nhân vật Nicholas chính là cha của tác giả, người sĩ quan đã chiến đấu chống quân xâm lược. Tolstoi phỏng vấn các sử gia nổi tiếng ở Mạc Tư Khoa, từ năm 1961 ông đã có ý định viết tác phẩm này.
Sonya chép đi chép lại bản thảo có khi lên tới sáu bẩy lần, cô em vợ Tanya mới mười sáu tuổi tinh ranh nhí nhảnh gợi hứng cho tác giả viết thành nhân vật Natasha. Sau khi cho đăng báo phân thứ nhất của Chiến Tranh Và Hòa Bình năm 1865 và sau khi nghiên cứu lịch sử ông chú trọng vào Napoléon và Nga Hoàng Alexandra Đệ nhất. Hai năm sau tác giả thường thảo luận triết lý lịch sử với bạn bè ở Mạc Tư Khoa, Sonya chép bản thảo rất nhiều và sửa chữa, Tolstoi say mê viết đến choáng váng, cuối 1867 ông đã cho in ba cuốn đầu thành sách, ba cuốn sau cùng in từ 1968-69. Ngày 20-5-1869 Sonya sinh thêm đứa thứ tư Leo, con trai. Tác phẩm vĩ đại thành công, những ý kiến phê bình thuận lợi. Mới đầu Ivan Turgenev cho là truyện rất chán nhưng khi đọc thêm những phần sau ông ca ngợi nó là “cuộc đời, sự thật, tươi mát”. Những phê bình chỉ trích tác phẩm phần lớn nhắm vào thuyết định mệnh lịch sử hay thuyết vĩ nhân và lịch sử của ông cho rằng biến cố lịch sử đã được tiền định hơn là do vĩ nhân, lãnh đạo dựng lên.
Năm 1866 Tolstoi bênh vực cho một người lính bị khiêu khích rồi đánh chết một sĩ quan, mặc dù ông lý luận dựa vào bệnh thần kinh nhưng cuối cùng người lính cũng bị hành quyết. Tolstoi dù bị khủng hoảng tinh thần nhưng vẫn tiếp tục đọc nhiều về các đề tài sư phạm.
Morris Philipson trong cuốn “Ông Bá Tước Muốn Làm Người Nông Dân” (The Count who Wished He Were A Peasant) đã nhận định hai cuốn Chiến Tranh Và Hòa Bình, Anna Karenina hiện thực đến độ người ta tưởng như đó không phải là những tác phẩm nghệ thuật mà chính là cuộc đời. Theo ông đặc tính trước nhất của nghệ thuật hiện thực là thể hiện những cái tiềm ẩn mà người ta không nói lên được. Cái đẹp là một công trình nghệ thuật bắt nguồn từ việc nó phải thể hiện đúng tạo hóa, vạn vật và mọi người đêu có thể nhận thấy khi nó hiện ra nhưngchỉ có nhà nghệ sĩ thiên tài mới thể hiện ra được. Nhà nghệ sĩ thiên tài Tolstoi với hai tác phẩm vĩ đại này đã diễn tả trung thực xã hội, vạn vật khiến nó vượt thời gian, không gian để trở thành công trình văn hóa của nhân loại.
Chiến Tranh Và Hòa Bình hoàn tất năm1869, được ca ngợi nồng nhiệt, người ta gọi đây là một anh hùng ca thời đại mới so với Iiad của Homer, anh hùng ca thời cổ. Theo Tolstoi vĩ nhân như Napoléon, Nga Hoàng không phải là những người tạo dựng lịch sử, những biến cố lịch sử không thuộc về nhà lãnh đạo. Ngày 12-2-1871 sinh đứa thứ năm Marya, con gái. 1869 Tolstoi đọc Kant, Schopenhauer, Shakespear, Goeth, Moliere... năm 1870 ông chăm chỉ học tiếng Hy lạp, trong ba tháng ông đọc được Plato, Homer nguyên văn, mùa thu ông soạn sách đánh vẫn cho con cái các nông dân của trang trại và nhất là một khóa học gồm cả về khoa học, toán, truyện...
Khủng hoảng tinh thần của Tolstoi bắt đầu cuối thập niên 1870 đã từ từ phát triển trong cuộc đời ông thể hiện trong sự không thỏa mãn với tác phẩm Anna Karenina. Ngày 13-6-1872 sinh con thứ sáu Peter, con trai được 14 tháng thì chết vì bệnh suyễn. Giữa năm1873 Tolstoi đưa gia đình xuống trang trại Samara ở phía Nam Nga sinh sống. Từ tháng 3-1873 ông bắt đầu viết cuốn tiểu thuyết lớn thứ hai Anna Karenina, đây cũng là một tác phẩm thành công vượt bực của Tolstoi, cùng với Chiến Tranh Và Hòa Bình nó cũng đã đưa tác giả lên hàng nhà vănhào lớn trên thế giới từ đó cho tới nay. Trong hồi ký của Sonya có nói: một bà tên Anna ở gần khu vực trang trại bị tình nhân ruồng bỏ đã đâm đầu vào xe lửa tự tử. Tolstoi đã có mặt lúc khám nghiệm tử thi, rất xúc động và cho biết ông sẽ viết một cuốn tiểu thuyết nói lên sự sa đọa của các bà quí phái tại kinh đô Petersburg. Tác phẩm chỉ kể truyện đời người đàn bà này mà không kết án nàng, nó cho thấy Anna là nạn nhân của xã hội giả dối.
Anna Karenina thể hiện luận để cải cách xã hội, kết án những qui ước xã hội đã lỗi thời như hôn nhân không tình yêu. Từ 1873 đến 1877 Tolstoi viết xong Anna Karenina, tác phẩm được phổ biến sâu rộng ngay, Dostoevsky có nói trong văn chương Âu châu ít có cuốn nào sánh kịp.
